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EPR应用 | 陕西科技大学陈庆彩老师研究PM2.5中EPFRs的来源

Date:2019/7/30 9:06:15

PM2.5,中文名称为细颗粒物,又称细粒、细颗粒,指环境空气中空气动力学当量直径小于等于 2.5 微米的颗粒物。它能较长时间悬浮于空气中,其在空气中含量浓度越高,就代表空气污染越严重。PM2.5作为近年来关注度非常高的一个关键词,大家应该并不陌生,而对于在PM2.5中的环境持久自由基(EPFRs)想必大家就鲜有了解了。

在说EPFRs之前,先来了解一下自由基。自由基,化学上也称为“游离基”,是指化合物的分子在光热等外界条件下,共价键发生均裂而形成的具有不成对电子的原子或基团。自由基是一种缺乏电子的物质(不饱和电子物质),在进入人体后会到处争夺电子,如果夺去细胞蛋白分子的电子,会使蛋白质接上支链发生烷基化,形成畸变的分子而致癌。该畸变分子由于自己缺少电子,又要去夺取邻近分子的电子,又使邻近分子也发生畸变而致癌。这样,恶性循环就会形成大量畸变的蛋白分子,基因突变,形成大量癌细胞,最后出现癌症。而当自由基或畸变分子抢夺了基因的电子时,人就会直接得癌症。所以在环境中存在的自由基对我们的健康有着巨大的潜在威胁。

EPFRs是相对稳定的有机自由基,具有单电子和顺磁稳定性。一些氧中心或含氧的EPFRs,如苯氧基和半醌自由基,可在环境中存在数天。由于会增加慢性肺病和哮喘的风险,EPFRs被认为对人类健康有长期的不利影响。这些不利影响可能是由于它们在环境中的寿命很长,并且通过持续地催化氧分子产生活性氧(ROS),从而诱导生物系统中的氧化应激反应,破坏细胞和器官。然而对于EPFRs的研究仅局限于定性研究,在此之前并没有关于来源分布的定量研究。

近日,陕西科技大学环境科学与工程学院的陈庆彩老师等人在SCI期刊Science of the Total Environment上发表了他们的研究成果。他们的研究是针对在PM2.5中的EPFRs来源的研究,该研究使用电子顺磁共振(EPR)波谱技术测得EPFRs的自旋浓度,再通过正矩阵分解(PMF)模型进行分析。此外,该研究还结合了气象参数探讨了影响EPFRs来源的因素。通过对西安市PM2.5环境污染来源分布变化的分析,为进一步了解这些来源对人体健康的不利影响提供重要信息,从而帮助制定减少环境污染的控制措施,所以该研究是相关领域后续研究的重要引导。

该实验取了从2017年4月4日至12月29日期间共116天的PM2.5样品(期间内并非每日取样),地点为西安市陕西科技大学,每次取样时间为早上七点至第二天早上六点半(23.5小时)。在经过处理后,对样品进行结合化学测试、EPR测试、气象学结合分析及PMF分析等测试的系统研究。

Fig. 1. 各季节中EPFRs的来源分布



Fig. 2. 各季节中污染源分别对PM2.5 (A1-A4) 和EPFRs (B1-B4) 贡献的占比

 

实验结果表明,在2017年西安市PM2.5中的EPFRs分布情况主要由灰尘来源、煤燃烧、二次硝酸盐、工业排放和机动车排放这五个主要因素组成,它们一共贡献了总量的90.41%±29.44%。在这其中,机动车排放为EPFRs最主要的来源,占到了大约3.90×1013 spins/m3 (32.13%)。随着PM2.5的增加,煤燃烧贡献的比例也在显著增加,这表明了对于PM2.5和EPFRs的综合影响来说,煤燃烧远高于其他因素。结合以上结果,陈庆彩老师等人认为,未来关于EPFRs的研究应该更着重于灰尘、煤燃烧及机动车排放三大来源,而且在未来,EPFRs应该像PM2.5一样明确提出指标,方便制定控制环境污染的策略,以更好地减少EPFRs对人体健康的不利影响。

EPR是由不配对电子的磁矩发源的一种磁共振技术,可用于从定性和定量方面检测物质原子或分子中所含的不配对电子,并探索其周围环境的结构特性。对自由基而言,轨道磁矩几乎不起作用,总磁矩的绝大部分(99%以上)的贡献来自电子自旋,所以电子顺磁共振亦称“电子自旋共振”(ESR)。在此研究中使用的仪器为德国Magnettech MS 5000电子顺磁共振波谱仪,该仪器在研究过程中展现了高灵敏性和稳定性,并且仪器操作的简便性及检测的高效性都得到了课题组的一致赞誉。

文献原文:Wang, Y., Li, S., Wang, M., Sun, H., Mu, Z., Zhang, L., Li, Y. and Chen, Q. (2019). Source apportionment of environmentally persistent free radicals (EPFRs) in PM2.5 over Xi'an, China. Science of The Total Environment, 689, pp.193-202.




关于德国Magnettech电子顺磁共振波谱仪(EPR)


EPR MiniSpcope MS 5000/5000X


MiniSpcope MS 5000/5000X系列电子顺磁共振波谱仪(EPR)采用了电磁体和微波桥紧凑设计,实现了两倍以上的信噪比提升,具有高灵敏度和磁场稳定性,科研级台式波谱仪。MiniSpcope MS 5000/5000X系列电子顺磁共振波谱仪(EPR)拥有快捷简便准确的定量测试方法和完善的数据处理和分析系统,它还具有小巧轻便灵活的特点,为科研工作者带来便捷。


MiniSpcope MS 5000/5000X系列电子顺磁共振波谱仪(EPR)的应用对象主要是含有未成对电子的物质,可用于研究自由基、过渡金属离子、催化反应机理、大气颗粒物(PM2.5)、污水处理高级氧化机理、化学反应动力学、环境中持久性自由基EPFRs、材料缺陷、掺杂、酶活性、蛋白质结构、辐射剂量、地质测年等。



EPR应用实例


1. 环境化学:污水处理,大气颗粒物




2. 催化与材料:光催化,电催化,芬顿反应,材料改性及缺陷检测等




3. 生命科学:癌症、心脑血管疾病发病机理研究,氮氧自由基、活性氧等检测



4. 地质测年及辐照剂量检测



EPR附件

1. 粉末和固体样品的自动进样器

可自动处理石英管中23个样品直径3-6 mm,谐振器内准确定位以获得高重复性。


2. 液体样品的自动进样器


软件控制小型波谱仪、自动进样器、集成蠕动泵的自动进样,动态监测的软件包括自动化的数据采集和数据评估,对于单个或多种化合物,可选自动组分混合和温度控制。


3. X射线辐照设备—X-ray Dose


 

用于剂量研究,材料辐照损伤,辐照食物剂量,释光测年,ESR测年等。


4. 温度控制器(TC H04)


 

温度范围93K-473K;控制精度±0.25K (@373K);计算机控制;液氮存储,用配有氮杜瓦的腔测量。


5. 自动测角仪

样品可实现自动化的角旋转;步长0.1°-180°;测量图谱前自动重置波谱仪便实现好的测试性能。


6. 杜瓦



用于77K的低温检测,可提高检测灵敏度。


7. 生物温度控制器


温度范围:293K-350K;精度±0.25K,计算机控制;温度介质:空气。


8. 玻璃配件

50微升毛细管,扁平池,定制的SH-P夹,组织单元,样品管,指状杜瓦等。


9. 组织池

用于生物组织样品,薄膜样品,大气颗粒物(PM2.5)检测。


参考资料: 《电子磁共振波谱学》,徐元植,姚加编著,2016,清华大学出版社






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